В первый день войны, был призван в РККА и, как корреспондент «Известий», был прикомандирован к армейской газете 3-й армии «Боевое знамя».

23 июня выехал на Западный фронт, но , поскольку, армия уже, в первые дни войны, попала в окружение под Белостоком и добраться до её штаба и редакции армейской газеты было невозможно, был переведён во фронтовую газету Западного фронта «Красноармейская правда».

Также, в качестве корреспондента, из Действующей армии, публиковался в «Известиях».
Огромное влияние на Симонова, как на писателя, оказало посещение полуокружённого Могилёва и встреча с бойцами полковника С. Ф. Кутепова, в тяжелейших условиях, отбивавших немецкие атаки на Буйничском поле.

Сделанные бывшим с Симоновым фотокорреспондентом П. А. Трошкиным фотографии уничтоженных, только за один день , 11 июля 1941 года 39 немецких танков, опубликованные с очерком Симонова «Горячий день» в «Известиях» 20 июля 1941 года, стали первым документальным свидетельством больших потерь наступавшего вермахта в советской прессе.

20 июля 1941 года был по инициативе Д. И. Ортенберга переведён специальным корреспондентом в «Красную звезду» и в ней работал до конца войны.

В конце июля 1941 года находился в 24-й армии генерала К. И. Ракутина под Ельней, осаждённой Одессе и на других фронтах.

В сентябре 1941 года, участвовал в боевом походе подводной лодки Л-4 «Гарибальдиец», о котором написал очерк «У берегов Румынии», опубликованный 19 сентября в газете «Красная звезда», затем, был на Перекопских позициях и на Арабатской Стрелке , при отражении первой немецкой попытки, с ходу, прорваться в Крым.

Во время октябрьского периода битвы за Москву , его родители остались в городе, а он сам, в это время , находился на Карельском фронте.

В декабре 1941 года находился в перешедших в контрнаступление под Москвой частях под Тулой и Калининым.

В 1942 году ему было присвоено звание старшего батальонного комиссара, в 1944 году — звание подполковника.

Бо́льшая часть военных корреспонденций военкора К. Симонова публиковалась в «Красной звезде». Также, в годы войны, Симонов написал пьесы «Русские люди», «Жди меня», «Так и будет», повесть «Дни и ночи», издал две книги стихов: «С тобой и без тебя» и «Война».

Как военный корреспондент, побывал на всех фронтах.

В конце декабря 1941 — начале января 1942 года был на Черноморском флоте и участвовал в высадке десанта в Феодосию, в январе — в 5-й армии генерала Л. А. Говорова на Западном фронте, в феврале-марте — на Крымском фронте, в апреле — на Карельском фронте под Мурманском, летом — на Брянском и Сталинградском фронтах, в декабре — на Западном фронте во время операции «Марс», в январе-феврале 1943 — на Северо-Кавказском фронте (Краснодарская наступательная операция), в марте 1943 — на Западном фронте (Ржевско-Вяземская операция), в мае на Южном фронте, в июле-октябре несколько раз побывал на Центральном фронте (Курская битва и битва за Днепр).

В декабре 1943 года , как корреспондент газеты «Красная звезда» , освещал Харьковский процесс над военными преступниками.

В 1944—1945 годах выезжал в командировки в войска, освобождавшие Правобережную Украину, Румынию, Карельский перешеек, Болгарию, Югославию, Чехословакию, Польшу и Германию, был свидетелем последних боёв за Берлин и присутствовал при подписании Акта о безоговорочной капитуляции Германии 8 мая 1945 года.

После войны, были опубликованы его сборники очерков «Письма из Чехословакии» (1945), «Славянская дружба» (1945), «Югославская тетрадь» (1945), «От Чёрного до Баренцева моря. Записки военного корреспондента».